温馨提示：本推文包含20篇文献，预计阅读时间约20min，大家挑感兴趣的关注。p.s.文末会附有过去三周周报链接。1. Angew. Chem. Int. Ed.：局部有序化石墨碳正极用于高容量双离子电池
由于典型石墨正极的阴离子存储容量不足，双离子电池（DIB）固有地会受到能量密度的限制。本文中，我们提出了一种新的设计策略，可以通过局部有序化石墨碳（LOGC）正极来有效解决此问题。量子力学模型表明，在深度充电阶段，强的阴离子排斥和严重的膨胀提高了阴离子插层电位，因此只有部分理论上的石墨阴离子储存中心是可行的。局部有序与无序碳相互连接被认为会减弱层间范德华相互作用，而无序碳不仅可以使分散的纳米石墨相互连接，而且可以部分缓冲严重的阴离子-阴离子排斥并提供额外的电容性阴离子存储位点。作为概念验证，选择了具有局部有序化典型特征的科琴黑（KB）作为钾基双离子电池的模型正极。钾基双离子电池在50 mA g-1时可提供前所未有的232 mAh g-1的比容量，在2000 mA g-1时可提供110 mAh g-1的良好倍率能力，以及1000次循环的出色循环稳定性，而不会出现明显的容量衰减。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.2020162332. Adv. Energ. Mater.：聚（2,6-蒽醌硫化物）作为碱金属离子电池正极的电化学研究有机电极材料由于其可持续性和低成本而广泛应用于碱金属（锂，钠和钾）离子电池（LIB，SIB和PIB）。作为典型的有机正极，聚（2,6-蒽醌基硫化物）（PAQS）具有较高的理论容量，但其在碱金属离子电池中的电化学行为和机理仍需澄清。在本文中，合成了PAQS微球并将其用作LIB，SIB和PIB的正极。当使用传统的低浓度电解质时，LIB，SIB，PIB中PAQS电极的还原电压和初始放电容量分别为2.11 V / 103 mAh g-1、1.76 / 1.30 V / 134 mAh g-1、1.94 / 1.54 V/ 198 mAh g-1（电流密度为100mA g-1），而PAQS的循环稳定性按LIB> SIB> PIB的顺序排列。为了进一步促进PIB的实际应用，通过使用一种新型的高浓度电解质，证明了一种简便的方法可以提高PIB的PAQS的循环稳定性。具有PAQS的PIB的循环稳定性可以显着提高到1200个循环，每个循环的容量衰减为0.031％。这项工作可能为开发适用于金属离子电池的创新有机材料提供指导，证明电解质优化对提高循环稳定性的影响。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.2020027803. Adv. Energ. Mater.: 液相剥离SnP3纳米片，用于极高容量的锂离子电池为了提高锂离子电池的能量密度，需要发现能够实现极高面积容量的新型电极材料。在这里，液相剥离用于生产SnP3纳米片，SnP3是一种2D材料，具有1670 mAh g-1的极高理论容量。这些纳米片可以制成溶液加工的薄膜，用作储锂负极。为了使它们的性能最大化，将碳纳米管结合到电极中以同时增强导电性和韧性。结果，可以生产厚度> 300 µm的电极，其显示的活性质量比容量（≈1657mAh g-1/活性物质）非常接近理论值。这些材料显示出最大的比容量（≈1250mAh g-1/电极）和面积容量（> 20 mAh cm-2），这是基于二维电极的最新技术，并具有良好的倍率性能和稳定性。结合商业正极材料，可以制造全电池，其单位面积容量约为29 mAh cm-2，接近1000 Wh L-1。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.2020023644. Adv. Energ. Mater.：锂金属电池非氟化离子液体电解质：离子传导，电化学和界面形成氰基离子液体（IL）由于其固有的低挥发性和不使用昂贵的氟化物，因此是制造更便宜，更安全的电池的主要选择。在这项工作中，基于N-甲基-N-丁基吡咯烷鎓（Pyr14）的离子液体具有两个不同的基于氰基的阴离子，即双氰胺（DCA）和三氰胺（TCM），以及它们与各自的锂盐的混合物和它们的组合（DCA–TCM）而被认为是锂金属电池（LMB）的潜在电解质。电解质在室温下（5 mS cm-1）表现出显着的离子电导率，电化学稳定性窗口高达4 V，适用于锂硫电池等低压锂金属电池，并具有良好的循环稳定性。除了详细的物理化学（粘度，电导率）和电化学（电化学稳定性窗口，剥离/电镀以及对称锂电池中的阻抗测试）表征外，还研究了此类离子液体中形成的固体电解质中间相（SEI）。X射线光电子能谱（XPS）提供了一种SEI的证据，该SEI以包括碳-氮单键，双键和三键的富含聚合物的层为主，具有高离子电导率和机械稳定性，从而导致上述电池的循环稳定性。最后，通过密度泛函理论（DFT）和经典的分子动力学模拟均获得了分子方面的见识，两者均支持了实验证据。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.2020035215. Adv. Funct. Mater.：硼掺杂碳涂层改善锂离子电池电极材料的电化学性能硼掺杂碳涂层最初用于改善锂离子电池电极材料（例如Li3V2（PO4）3）的电化学性能，并显示出明显的修饰效果。基于对各种硼掺杂碳涂覆的Li3V2（PO4）3样品的X射线结果，拉曼光谱和电化学阻抗谱结果的精确分析，发现在各种硼掺杂类型（B4C，BC3 ，BC2O和BCO2），以及类石墨的BC3掺杂物质在改善Li3V2（PO4）3表面上的碳涂层的电导率和电化学活性方面起着巨大作用。结果，与纯碳包覆的Li3V2（PO4）3相比，掺硼量适中的掺碳Li3V2（PO4）3电极的电化学性能得到了极大的改善。例如，在1 C和20 C下在3.0–4.3 V的电势范围内循环时，该样品的初始容量分别为122.5和118.4 mAh g-1。经过200个循环，几乎保留了100％的初始容量。此外，在Li4Ti5O12负极材料上进一步验证了硼掺杂碳涂层方法的改性效果。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.2014010066. ACS Energy Lett.：高能量密度富镍NCMA正极中的微应变减轻可延长电池寿命提出了一种混合结构的Li [Ni0.9Co0.045Mn0.045Al0.01]（HS-NCMA90）正极，其中Li [Ni0.92Co0.04Mn0.03Al0.01] O2形成在包围在正极中的Li [Ni0.845Co0.067Mn0.078Al0.01] O2缓冲层的内部。杂化结构在成分上划分为内部和外部区域，并以高长宽比显示出径向对齐，尺寸精确的初级粒子。这种优化的微观结构使一次颗粒能够均匀地收缩，并产生不同的应力状态，从而向颗粒内部施加压缩应力，从而有效地抑制了微裂纹向外表面的传播。HS-NCMA90正极的独特微观结构显着提高了其循环稳定性，在1500次循环后仍保留了其初始容量的84.7％。提出的正极结构具有高机械稳定性和断裂韧性，可延长高能量密度电池的使用寿命。https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c022817. ACS Energy Lett.：引起锂硫电池中高供体数辅助和有机硫介导的转化锂-硫（Li-S）电池的溶液介导行为为评估和改善实际稀释电解质条件下的性能提供了广泛的机会。在这里，我们引入三氟乙酸甲酯（CH3TFA）作为Li-S电解质的添加剂，以评估两种不同策略的联合作用：高供体数溶剂/盐和有机硫介导的放电。已显示CH3TFA与多硫化锂原位反应以形成三氟乙酸锂（LiTFA）和二甲基多硫化物。我们发现，甲基和三氟乙酸根阴离子在循环过程中均显着增强了Li–S放电行为，尽管它们具有明显的有益作用。TFA阴离子会影响溶液的配位行为，从而改善循环过程中的极化和放电动力学。同时，衍生为二甲基多硫化物可提高中间物质的溶解度，从而在稀释电解质条件下提高整体利用率。因此，CH3TFA代表了用于Li-S电池的新型添加剂，可对中间物质进行原位系统分子工程以提高电池性能。https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c024618. Angew. Chem. Int. Ed.：聚（烷基-三联苯基哌啶）离聚物和膜具有2.58 W cm-2的碱性膜燃料电池使用无芳醚阴离子交换离聚物（AEIs）和膜（AEMs）已成为解决碱性聚合物膜燃料电池（AEMFC）耐久性和功率密度不足问题的重要举措。在此，本文提出了含脂肪族链的聚（二苯基-三苯基哌啶）（PDTP）共聚物，以降低苯基含量和AEIs的吸附，并提高了AEMs的机械性能。具体而言，PDTP-AEMs具有优异的力学性能（储能模量>1800 MPa，抗拉强度>70 MPa）、H2燃料阻隔性能（<10 Barrer）、良好的离子导电性和非原位稳定性。同时，低苯含量、高透水性的PDTP-AEI具有良好的峰值功率密度（PPDs）。目前的AEMFC在80℃的H2‐O2和H2‐Air中分别达到2.58 W cm‐2（>7.6 A cm‐2电流密度）和1.38 W cm‐2的峰功率密度，以及超过8 W mg‐1的比功率（PPD/催化剂负载），这是迄今为止铂基AEMFC的最高记录。https://doi.org/10.1002/anie.2020133959. Sci. Adv.：稳定反转钙钛矿型太阳电池的化学防腐蚀策略长寿命倒置钙钛矿太阳能电池（PSCs）面临的一大挑战是，常用的金属电极与钙钛矿层发生反应，导致电极腐蚀和器件退化。本文从金属防腐蚀的思想出发，在铜电极沉积前引入一种典型的有机缓蚀剂苯并三氮唑（BTA）来制备稳定的倒置PSCs。BTA分子与铜电极发生化学配位，形成一层不溶于水的聚合膜[BTA-Cu]，抑制了钙钛矿与铜电极之间的电化学腐蚀和反应。含BTA/Cu的PSCs具有良好的空气稳定性，老化2500小时后仍保持92.8±1.9%的初始效率。此外，在85℃老化超过1000小时后，初始效率保持在90%以上。采用BTA/Cu的PSC具有良好的运行稳定性，连续跟踪最大功率点1000小时后，初始效率保持88.6±2.6%。https://doi.org/10.1126/sciadv.abd158010. Adv. Energ. Mater.封面：弹性、柔性和可扩展集成光电化学电池中出现的降解现象光电化学（PEC）分解水利用地球上最丰富的两种资源：阳光和水，提供了一种生产可持续清洁燃料的途径。目前，大多数成功的PEC电池模型仍在1 cm2附近的小规模制造，这在很大程度上限制了太阳能燃料生产的大规模部署。在这里，演示了集成PEC（IPEC）装置的放大至8 cm2，并将其性能与1 cm2 IPEC电池进行了比较，使用了最先进的铱和铂催化剂以及III–V光吸收剂。在1和8 cm2器件的无偏运行期间，1 sun下的初始光电流分别为8和7 mA cm−2，降解率分别为0.60和0.47 mA cm−2 d−1。在两个美国国家实验室的室外和室内条件下进行的评估显示出相似的结果，证明了这种设计性能的可重复性。此外，由于PEC装置的耐久性是其未来潜在部署的限制因素，因此研究了放大过程中出现的退化机制，从这项工作中获得的知识将为社区的广泛使用提供反馈。https://doi.org/10.1002/aenm.20207019711. Adv. Mater.封面：纳米颗粒电极：通过配体交换层组装具有高电荷转移效率的纳米粒子基电极金属和过渡金属氧化物（TMO）纳米颗粒（NPs）的有机配体溶液制备过程已被广泛研究，用于制备各种能源器件所需的电性能和电化学性能的电极材料。然而，纳米粒子表面吸附的配体对材料的本征性质有着重要的影响，从而影响了纳米粒子组装的能量器件体电极的性能。为了解决这些关键的缺点，许多方法都集中在开发独特的表面化学，这种化学方法可以用小配体交换大块配体，或者在NP沉积后从NP中去除大块配体。特别是，最近的研究报告指出，配体交换诱导的纳米粒子逐层组装（LE-LbL）使得具有所需粒间距离和界面的NPs的可控组装能够显著提高电极的电/电化学性能。这种新兴的方法还表明，高效的表面配体工程可以利用单个核动力源独特的电化学特性，并通过提高电荷转移效率，最大限度地提高合成的核动力源组装电极的电化学性能。本报告着重于如何将LE-LbL组件有效地应用于NP基储能/转换电极。首先介绍了LE-LbL方法的基本原理，然后综述了利用LE-LbL方法制备NP基能量电极的最新进展。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.20207038212. Adv. Energ. Mater.封面：金属-有机骨架衍生阳极和聚苯胺链网络阴极，具有介孔和导电通路，用于高能量密度、超快充电和长寿命混合电容器混合型锂离子储能器件具有广阔的应用前景，但其阳极和阴极仍存在结构上的局限性，如能适应丰富的阳离子/阴离子反应、电荷移动快、循环寿命长等。为此，开发了高容量/高速率的阳极和阴极结构来克服这些挑战。氧化钼（MoO2）注入碳骨架与还原石墨烯氧化物（rGO）外壳形成导电碳键，通过形成介孔通道实现锂离子快速传输、碳-rGO通道便于电子传导，以及超细MoO2单元实现高容量，从而发展成阳极结构。X射线衍射和动力学分析表明，锂离子的插入和提取是通过电容和扩散控制反应进行的。此外，聚苯胺（PANI）链通过原位聚合在rGO片上拉长，形成交联聚苯胺链集成rGO作为阴极结构。它们显示出快速负离子传输的多孔性，高容量的N掺杂位点，以及PANI和rGO之间的π-π键以实现电子传导和循环稳定性。此外，这种阳极和阴极配置的混合电容器允许利用电池型和假电容反应，如其极高的能量密度（高达242 Wh kg−1）、超快充电功率密度（高达28 750 W kg−1）以及超过10000次循环的长寿命稳定性。https://doi.org/10.1002/aenm.20207019413. Adv. Energ. Mater.封面：具有定制配位环境的原子分散钴三功能电催化剂，用于柔性可充电锌-空气电池和自驱动水分解设计高活性、高稳定性、低成本的多功能储能转化催化剂是一个重大的挑战。本文通过将分散的Co原子锚定在N和S共掺杂的空心碳球（CoSA/N，S-HCS）上合成了一种三功能电催化剂，其对氧还原反应、析氧反应和析氢反应表现出优异的催化活性和稳定性。当安装在液态或柔性固态可充电锌-空气电池中时，CoSA/N、S-HCS使其具有高功率和高能量密度以及优异的长期循环稳定性，其性能优于基于商用Pt/C+RuO2双催化剂系统的基准电池。此外，使用CoSA/N，S-HCS作为唯一催化剂，展示了一种由柔性锌-空气电池供电的自驱动水分解系统，其析氢速率高达184 mmol h−1。最新的实验表征和理论计算揭示了原子分散的Co-N4活性中心、附近的给电子S掺杂剂和单原子催化剂（SAC）的独特碳载体之间的协同作用。展示了一个多功能SAC系统的通用协同设计策略。https://doi.org/10.1002/aenm.20207019514. Adv. Funct. Mater.：原位电化学诱导VS2/VOx异质结构促进水介质中Zn2+和NH4+的储存水离子电池具有安全性高、成本低、环境友好等优点，受到了广泛的关注。在潜在的阴极候选材料中，过渡金属硫化物由于容量低、工作电位低、容量衰减快等缺点而备受关注。利用VS2在水溶液中的化学不稳定性，原位制备了异质结构VS2/VOx材料，作为Zn2+储存电极，得益于异质界面处的内部电场、硫化钒的高导电性和氧化钒的高化学稳定性，异质结构VS2/VOx提供了0.25 V的增强工作电位，在10 A g−1下具有比容量为156 mA h g−1的优异速率能力，以及超过3000次循环的长期稳定性。此外，异质结构VS2/VOx用作水溶液NH4+离子存储的阴极，其可逆容量超过150 mA h g−1，寿命超过1000次循环，超过了最先进的材料。VS2/VOx证明了Zn2+的插层过程，而非金属NH4+则是由插入转化反应引起的。本研究所获得的深刻见解为探索过渡金属硫化物基水性离子电池阴极材料的潜力提供了一种新的方法。https://doi.org/10.1002/adfm.20200874315. Adv. Energ. Mater.: 可扩展的集成无掺杂异质结结构稳定钙钛矿太阳能电池模块钙钛矿太阳能电池(PSC)模块采用不含不稳定掺杂的空穴传输层(HTL)，具有提高操作稳定性的高潜力。然而，由于富含卤化物的钙钛矿表面挥发性离子的非故意n掺杂效应，无掺杂HTL的效率较低，器件的低效率极大地限制了其商业应用。在这里，研究人员开发了一种可扩展的异质结构，该异质结构由无甲基铵钙钛矿薄膜、富碘表面、超薄桥接氧化石墨烯纳米片(BJ - GO)夹层和不添加离子掺杂的HTL组成。在这种异质结构中，碘离子被紧凑的二维网络物理固定，铅缺陷被多重配位键化学钝化。此外，具有可调表面能量的BJ-GO使高度有序的HTL的载流子移动性大大提高了一个数量级。最后，采用这种异质结构的PSC模块的面积为35.80 cm2，证明其效率为15.3%。在85℃和相对湿度≈85%的湿热测试1000小时后，封装的PSC模块在1000小时内保持91%的初始效率，而在持续1单位太阳光照60℃下，在最大功率点下保持90%的初始效率。https://doi.org/10.1002/aenm.20200330116. Adv. Energ. Mater.：高效、热稳定、机械强度高的全聚合物太阳能电池，由相同的苯并二氮杂噻吩基聚合物受体和供体组成，具有较高的分子相容性由于其优异的形态和机械稳定性，全聚合物太阳能电池(All‐PSCs)在可穿戴和便携电子产品中是一种非常有吸引力的光伏电池。近年来，人们提出了由具有强光吸收的非富勒烯小分子受体(NFSMAs)组成的新型聚合物受体(PAs)来提高所有PSCs的功率转换效率(PCE)。然而，NFSMAs的聚合往往降低了PSC共混物的混合熵，阻碍了有效电荷生成和形态稳定所需的混合共混域的形成。增加这些体系相容性的一种方法是设计与其聚合物供体(PD)对等体包含相同构件的PAs。研究者们报道了一系列基于NFSMA的PAs [P(BDT2BOY5-X)， (X = H, F, Cl)]，通过将NFSMA (Y5-2BO)与苯并二氮噻吩(BDT)共聚而成，BDT是高性能PDs(如PBDB‐T)中常见的贡献单元。由PBDB-T PD和P(BDT2BOY5-X) PA组成的All-PSC共混物具有较高的分子相容性，具有良好的形态和电子性能。其中，PBDB-T:P(BDT2BOY5-Cl) all-PSC的PCE为11.12%，显著高于之前的PBDB-T:Y5-2BO(7.02%)和PBDB-T:P(NDI2OD-T2) (6.00%) PSCs。此外，这些all-PSCs增加的兼容性大大提高了它们的热稳定性和机械鲁棒性。例如，PBDB-T:P(BDT2BOY5-Cl)共混物的裂纹起始应变(COS)和韧性分别为15.9%和3.24 MJ m-3，而PBDB-T:Y5-2BO共混物的裂纹起始应变(COS)和韧性分别为2.21%和0.32 MJ m-3。https://doi.org/10.1002/aenm.20200336717. Adv. Funct. Mater.：离子咪唑四氟硼酸盐添加剂对提高半混合铅锡钙钛矿太阳能电池效率和稳定性的协同效应窄带隙混合的Pb-Sn钙钛矿型太阳能电池（PSC）与宽带隙卤化铅PSC结合使用，可有效构建高效的全钙钛矿型串联太阳能电池。但是，混合的Pb-Sn PSC的功率转换效率仍落后于基于铅的PSC。本文中，研究者们提出了离子咪唑四氟硼酸盐(IMBF4)的添加剂工程，其中咪唑(IM)阳离子和四氟硼酸盐(BF4)阴离子有效钝化晶界缺陷，提高结晶度，同时分别减缓晶格应变。 缺陷钝化是通过在配位Pb2+或Sn2+离子作用下IM离子与正电荷之间的化学作用实现的，晶格应变弛缓是通过在钙钛矿晶格中插入BF4阴离子而实现的。结果表明，IMBF4添加剂中正离子和负离子的协同作用大大提高了半混合Pb-Sn钙钛矿的光电性能，从而延长了载流子寿命。性能最好的半混合Pb-Sn PSC的效率超过19%，滞回可以忽略不计，在充满氮气的手套箱中放置1000小时后仍能保持其初始效率的90%以上，在连续光照下53.5小时可降解80%的寿命。https://doi.org/10.1002/adfm.202008801 18. Adv. Funct. Mater.：用于高效稳定钙钛矿太阳能组件的冠醚辅助的FACsPbI3薄膜的生长和放大基于FACs (FA+，甲酰胺和Cs+，铯)的钙钛矿太阳能电池由于其显著的光和热稳定性对钙钛矿组件的实际应用受到了广泛关注。然而，其水分不稳定和难以规模化制造仍是目前阻碍其光伏应用的主要障碍。本文中，研究者介绍了利用冠醚与金属阳离子之间的新型相互作用来调节α相FACsPbI3结晶过程中的均匀生长和抑制水分入侵，从而成功地大规模合成了高质量的钙钛矿薄膜。因此,钙钛矿太阳能电池(PSC)模块的总面积4×4和10×10 cm2,效率分别为16.69%和13.84%,优秀的稳定超过1000 h。这个简单扩展检测策略的帮助下冠醚已经显示出巨大的希望追求高效和高度稳定的大型区域PSC模块。https://doi.org/10.1002/adfm.20200876019. ACS Energy Lett.：阐明了高定向多相的Ruddlesden-Popper钙钛矿太阳能电池形成机理二维的晶体Ruddlesden-Popper(2D-RPPs)钙钛矿取向和相分布应谨慎控制，以获得高性能的2D-RPP基光电器件。然而，这些特征仍不清楚。本文中，研究者们系统地研究了高定向多相2D-RPPs的形成机理。研究者们认为，含有小的有机阳离子的三维类钙钛矿首先以面(111)择优取向成核，然后由于小的和大的阳离子的溶解度不同，进一步生长含有大体积有机阳离子的二维钙钛矿。种跨越膜层深度的有机阳离子的空间偏析诱导了多个钙钛矿相的形成，从而产生了n值梯度的2D-RPP薄膜，薄膜的能带能量连续上移。以异丁基铵(isoBA2(Cs0.02MA0.64FA0.34)4Pb5I16)为原料的高定向多相2D-RPP薄膜被成功地用作钙钛矿太阳能电池(PSCs)的光吸收剂，其效率显著超过16%，环境稳定性也显著提高。https://doi.org/10.1021/acsenergylett.0c02438 20. ACS Energy Lett.: 低成本掺杂剂无添加剂空穴运输材料的强大钙钛矿太阳能电池的效率超过21%开发具有适当分子构型和电荷迁移率的空穴传输材料对提高钙钛矿太阳能电池的光伏性能和商业化的可行性具有重要意义。在本工作中，研究者们基于三苯胺核，通过π共轭的扩展，制备了一种新型的低成本HTM编码MeOTTVT。在核与对甲氧基三苯胺之间引入碳-碳双键，提高了HTM的平面性，有利于MeOTTVT分子间的堆积，从而提高了相应的空穴迁移率。对甲氧基三苯基胺赋能的HTM具有与钙钛矿活性层对齐的最高占据分子轨道，有利于有效的空穴提取。冠军PSC使用基于meottvt的无掺杂添加剂HTL获得了高达21.30%的功率转换效率(PCE)，被认为是使用无掺杂添加剂小分子HTM的性能最好的PSCs之一。此外，MeOTTVT基掺杂剂无添加剂HTL表现出优异的热稳定性和较高的玻璃化转变温度(Tg = 137.1°C)，结合了更疏水的表面;基于MeOTTVT掺杂剂的PSCs无添加剂HTL表现出对湿度、太阳光照和热应力的出色稳定性。https://doi.org/10.1021/acsenergylett.0c02210更多科研作图、软件使用、表征分析、SCI 写作、名师介绍等干货知识请进入研之成理后台自主查询。催化/能源交流群，请添加微信：yzcl93
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